Rok 2006 przyniósł jej pierwszy komercyjny sukces. Drugi solowy album „5:55” wspiął się na szczyty list przebojów we Francji i osiągnął status platyny. Przy płycie z Charlotte współpracowali m.in francuski duet Air, frontman grupy Pulp Jarvis Cocker i producent Radiohead Nigel Godrich.